黄河及河口颗粒物中正构烷烃与多环芳烃的分布研究
本课题源于973“中国典型河口碳通量研究”。根据国内外对水体中颗粒物的来源研究的方法,采用正构烷烃和多环芳烃这两种生物标志物。对黄河不同区段、黄河口及近海区烃类的时空分布和物源进行了系统的研究,同时讨论入海不同粒径悬浮颗粒物中正构烷烃和多环芳烃的分布,探讨了有机质的迁移转化等地球化学过程。主要结果如下:
采用气相色谱法分析颗粒物中正构烷烃和多环芳烃,在选定的色谱柱和分析条件下,测定16种多环芳烃和正构烷烃均获得良好的效果。用加速溶剂萃取法提取悬浮颗粒物中多环芳烃和正构烷烃的回收率分别为79.0-140.2%和72.6%-138.0%。索氏提取法提取沉积物中多环芳烃和正构烷烃的回收率分别为68.4-128.0%和61.0%-112.0%。
黄河不同区段悬浮颗粒物中正构烷烃分布特征,上游以单峰型为主;中、下游区域碳数分布为双峰型。说明上游主要是受陆源影响,中游和下游受陆源和水生生物源的共同影响,而且各区域其水生源和陆源也具有一定的差异性。下游颗粒物中正构烷烃水生源含量高于中游(潼关、花园口)高于上游高于库区,中游花园口站强于潼关强于库区。花园口四季悬浮颗粒物中正构烷烃的总含量在2.53-5.69gg/1之间,碳数分布特征为:春、夏、秋季正构烷烃呈现出双峰型分布,而冬季为单峰型分布。黄河正构烷烃来源的月季变化主要体现为水生生物源的正构烷烃含量的增减,呈现出秋季高于春、夏季高于冬季的特点。黄河洪水期间与正常年份相比,正构烷烃的含量与分布无差别,但调水调沙期间,由于水文的特殊性,悬浮颗粒物中正构烷烃总量及各个碳数的含量高出同年其它月份一个数量级。说明人为控制下的黄河调水调沙,对物质的输运具有极其重要的影响。
悬浮颗粒物中奇碳数正构烷烃(除nC<,21>、nC<,33>)以及nC<,16>、nC<,18>、nC<,24>、nC<,28>、nC<,30>有规律的显现出,随着粒径的增大而含量降低,即该类化合物易吸附在小颗粒中;而nC<,20>、nC<,21>的含量相对较低,但随着颗粒的增大而含量增加,;nC<,14>、nC<,22>、nC<,26>、nC<,32>、nC<,33>的含量分布显示了与颗粒大小无关,但nC<,14>、nC<22>、nC<,26>表现出在小颗粒中的吸附量大于大颗粒。Tss中PAH主要来自于热解源,4环PAH、苯并[b]荧葸和苯并[k]荧葸随着颗粒的增大而含量降低;2-3环PAH、M276分子组合PAH、苯并[a]芘以及二苯并[a,h]葸的含量与颗粒大小无关,其中苊烯、苊、芴和M276分子组合易吸附在小颗粒中。萘低于方法的检出限。
TSS中正构烷烃的总量低于黄河下游利津站;碳数分布与利津站分布特征一致,均呈为双峰型;轻重烃比值与盐度呈正相关,CPI值在淡咸水混合区出现最高值,在远离河口的海区出现最低值。在混合区2-4环PAH除菲以外、苯并[b]荧葸、茚并[123-cd]芘的含量大于淡水区,而在淡水区苯并[a]芘和苯并[ghi]<艹北>的含量高于混合区,葸和二苯并[ah]蒽含量在淡咸水混合过程中无差别,苯并[k]荧蒽未检出。
黄河口及近海表层沉积物受到轻度污染,但对生物具有潜在危害;近河口和混合区沉积物中正构烷烃碳数分布为单峰型,与该区域TSS中正构烷烃碳数双峰型分布相反,而远离河口的海区为双峰型。轻重烃比值与TSS中变化规律一致,呈由河口向外海升高的趋势。沉积物中CPI值与Tss中变化相似,河口区的CPI值大于远离河口的海区。沉积物中芴、4环PAH、M252分子组合PAH随着远离河口距离的增加而含量增加,似乎印证了该类化合物在淡水端TSS中主要吸附在小颗粒中而向海输送较远;但苊烯、苊、苯并[a]芘、M178、M276分子组合PAH随着远离河口距离的增加其含量变化无明显规律;沉积物中与TSS中多环芳烃来源相似均以热解源为主,但靠近水上三角洲的表层沉积物受到不同程度的石油污染。
黄河口;正构烷烃;多环芳烃;沉积物;悬浮颗粒物
中国海洋大学
硕士
环境科学
张龙军
2006
中文
X522
77
2007-08-07(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)