东海赤潮高发区沉积物中脂肪酸类生物标记物的初步分析及其在营养盐界面交换过程中的应用
本文应用GC-MS和GC-IsoMS技术，对东海赤潮高发区这一特定海域三个季节(2002年8月，11月，2003年2月)表层及柱状沉积物中脂肪酸的种类、来源、含量的平面、垂直变化和季节变化规律进行了初步的分析，利用统计学方法区分脂肪酸种类，含量与相关环境参数的关系，以及脂肪酸之间的关系，间接的反映并区分这一区域内沉积物中脂肪酸的源和汇。同时借助特征的细菌源脂肪酸，结合δ13C稳定碳同位素技术，分析细菌在营养盐沉积物-海水界面交换过程中的作用，解释微生物在调控营养盐界面交换及形态转化中的作用，现得到如下结论：
1东海沉积物中脂肪酸含量、种类丰富，共在样品中检测出脂肪酸35种，定量27种，含量范围从约0.1～100ug/g。沉积物表层中总脂肪酸含量的季节变化趋势比较明显。根据主成分分析结果显示：夏季海源对脂肪酸的贡献最大，陆源输入相比很小；秋季陆源的输入明显增加，冬季陆源的输入相对比例也较高，从夏季到冬季沉积物对脂肪酸的同步进行掩埋和降解作用。这一结果在影响脂肪酸因素的因子分析中得到较好的证实。
2对含量较为丰富的23种脂肪酸进行聚类分析，大致分为三类，i碳数大于20个的脂肪酸，从22碳酸到26碳酸；ii奇数碳数和支链脂肪酸，以正十五、十七碳酸及其异构支链脂肪酸为主；iii主要是由含碳数12～20的饱和及不饱和偶数碳脂肪酸组成。根据聚类结果，可以初步认为20碳数以上的脂肪酸是陆源产生的，奇数碳数和支链脂肪酸是细菌来源，其余的是由浮游植物和浮游动物产生。根据分析单一脂肪酸的δ13C‰稳定同位素数值，20碳数以上的脂肪酸的δ13C‰平均是-31.7‰，14碳到18碳数的脂肪酸的δ13C‰平均是-25.3‰，支链与奇数碳数脂肪酸的δ13C‰平均是-22.3‰，之间具有显著的差异，可以较好的确认脂肪酸的来源分别是陆源、海源和细菌来源。
3结合柱状沉积物中单一脂肪酸δ13C数值的变化和总脂肪酸以及饱和、不饱和脂肪酸之间的比例，脂肪酸在沉积物中的降解饱和脂肪酸作为微生物的碳源或是参与成岩作用。调查海域处于长江口外海，平均水深较浅(＜50m)，具有较高的初级生产力和较高的沉积速率，脂类化合物在埋藏到沉积物前，在经过水柱的过程中被部分降解，在沉积后成为主要的还原剂。因此在沉积物海水界面以下形成了还原环境。碳同位素分析表明，脂肪酸在沉积物0-8cm处的δ13C变化范围是±3-5‰。其中在3cm处的变化显著，达到±3‰以上，证明有较为强烈的有机质活动。
4通过分析代表微生物活动的脂肪酸含量，结合其它相关影响因素数据，水文、地质、化学、生物等，结合主成分分析以及多元线性回归模型，分析微生物活动和其它影响因素在营养盐界面交换过程中的作用，得到如下结论：
对于硅酸盐的界面交换过程，微生物的促进作用比较微弱，其主要控制因素与没有引入生物因子相似，为温度，黏土矿物含量，含水率和营养盐间隙水浓度差，分别控制硅酸盐交换的两个子过程-溶解和扩散过程。
对于磷酸盐的界面交换过程，微生物的限制作用明显，与粒度和黏土矿物含量共同组成限制磷酸盐释放的因素，可以解释夏季东海磷酸盐的通量最负现象；温度成为促进交换的主要因素；而另一促进因素—营养盐间隙水浓度差的贡献不大，受到吸附作用的压制。溶解氧在这一过程不起直接的控制界面氧化—还原环境的作用，而是由有机物质来控制界面的氧化还原电位。对于DIN及三种形态的氮盐，微生物在其形态转换中起到重要的作用。在沉积物界面以下，促进NH4-N的生成；而在界面以上，促进NO3-N的生成。在DIN界面交换过程中，微生物控制氮盐的形态转化和生成，而沉积物粒度和黏土矿物含量控制对铵盐的吸附过程，间隙水含量作为容纳氮盐的“库”，间隙水浓度差△CIW-OW则决定DIN的扩散过程，温度则一方面促进扩散速率，另一方面通过影响微生物来间接影响硝化和反硝化过程。
综上所述，利用脂肪酸类生物标记物，并结合δ13C‰稳定同位素技术，可以较好的区分有机物质的来源，反映有机物质在沉积物中的转化趋势。同时，利用典型细菌源脂肪酸，可以大致区分细菌种类，较好的表征细菌生物量和分析微生物在营养盐沉积物—海水界面交换中的作用。
生物标记物;脂肪酸;沉积物海水界面;营养盐交换;东海
中国海洋大学
硕士
海洋化学
王修林
2005
中文
P734.5;P736.2
82
2006-07-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）