铅同位素比值测定的激光共振电离研究
用铅同位素示踪技术可以根据区域内多金属结核有关岩石、矿物的铅同位素组成和它们之间的关系来进行模式年龄定年、判断物质来源，研究块体性质、块体边界和地体发展变化，揭示层圈之间的物质交换和化学环境，探讨矿床成因和矿体区域分布，具体指导矿物资源的勘探与开发。因此铅同位素比值在海洋资源探测、模式年龄定年、海洋环境、沉积、岩石、矿物和地球化学研究以及陆地矿床的化探评价方面具有特殊的意义。
同位素稀释质谱法(IDMS)与电感耦合等离子质谱法(ICPMS)是铅同位素比值测定最常用的质谱方法。这两种方法精确度都比较高，但其样品预处理过程复杂，消耗时间长，而且存在着严重的同质异位素干扰问题。随着激光技术的发展而发展起来的基于激光共振电离谱学(RIS)的样品分析技术，不需对样品进行复杂的预处理，具有快速、实时的特点。该方法的汽化和电离均由激光来实现，且电离过程是共振激发，元素选择性强，不会电离同质异位素；将RIS与质谱仪相结合用于固体样品分析，克服了IDMS与ICPMS存在的不足，具有明显的优势。在通过该方法实现对同位素的有效定量测定的实际应用中，应解决的关键问题是：如何对所选择同位素原子进行饱和激发和饱和电离；如何匹配每一步的激光强度，使电离过程达到最佳；如何减小由于同位素超精细结构及同位素位移的存在而引起的各同位素电离效率不一致的激光诱导同位素歧视效应。本文以铅同位素的比值测定为目的，通过理论分析和数字模拟的方法就以上问题进行了较深入的探讨。
论文包括三大部分。引言和第一章为第一部分——综述部分，主要介绍了铅同位素比值的应用及测量方法、激光共振电离光谱学原理及其应用与发展、激光共振电离质谱法测定同位素比值的实验及理论的国内外研究现状。
第二章和第三章为第二部分。该部分以速率方程为基础，编制了可计算各种原子二步双光子、三步三光子和二步三光子电离过程中各能级瞬时粒子数、不同激光强度及激光作用时间下的电离效率的软件；并以铅原子为例，研究了原子共振电离的规律，得到了以下结果：①铅原子各种激光共振电离过程的电离效率随激发光和电离激光的激光强度增大及激光作用时间的延长而提高，当它们增大到一定值时，电离效率不再发生变化而达到饱和。②铅原子某能级饱和激发或饱和电离所需要激光的强度随其他能级激光强度的增加而减小；当减小到一定值时则不再变化，而达到最小值。③铅原子各能级饱和激发或饱和电离所对应的激光强度可同时达到最小值。④铅原子各能级饱和激发或饱和电离所需要的激光强度存在一个阈值，该阈值就是饱和激发或饱和电离对应激光强度的最小值。显然，使铅原子达到饱和激发和饱和电离的各激光强度的最佳匹配是取饱和激发和饱和电离的激光强度阈值。
第四章和第五章构成了论文的第三部分。该部分介绍了铅的激光诱导同位素歧视效应现象，考虑了激光线宽、原子谱线线宽、激光中心波长、原子共振波长等因素的影响，对原子激光共振跃迁几率进行了修正。在此基础上，运用所编软件，对铅同位素的激光共振电离过程进行了数值模拟，研究了铅同位素的激光诱导歧视效应，得到了以下结论：①在相同中心波长的激发光作用下，铅同位素204Pb、206Pb、207Pb、208Pb的电离效率一般并不相同，但在某些特殊中心波长处，206Pb、207Pb、208Pb与204Pb的电离效率可能相同。故可采用最佳波长法减小铅同位素的激光诱导同位素歧视效应。②铅同位素激光共振电离的同位素歧视效应随着激发光线宽的加大而减小。③铅同位素激光共振电离的电离效率随着激发光线宽的加大而降低。④铅同位素激光共振电离饱和激发的激光强度阈值随着激发光线宽的加大而升高。⑤铅同位素的电离效率随激发光强度的增大而提高；但是铅同位素激光共振电离的同位素歧视效应并不随激发光强度的增大而减小，相反，在某些情况还会加大，只有在饱和区域，同位素歧视效应可以完全消除。从以上结果知道，采用宽带高强度激光用于铅同位素电离，可减小同位素歧视效应并得到很高的电离效率；用最佳波长法也可减小同位素歧视效应，但该方法对激光器输出激光的中心波长的设定精度及稳定性要求很高。
铅同位素示踪;激光共振电离;饱和电离;同位素位移;激光诱导;同位素歧视效应
中国海洋大学
硕士
光学工程
郑荣儿
2005
中文
P597;O433.1
86
2006-07-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）