零价铝还原降解水中有机污染物及其机理研究
使用还原性较强的零价金属去除水体中的污染物是最近几年来发展起来的一种新型污染物治理技术。铁粉是最常用的零价金属，其他还包括零价铝、零价锌、零价铜等。而零价铝(E0=-1.662 V)相比于零价铁(E0=-0.43 V)具有更高的氧化还原电位和更低的分子量，而且零价铝的两性使其可能具有更广泛的pH适用范围。但是零价铝表面通常存在十分惰性的氧化层(Al2O3)，这阻碍了零价铝的还原性能。目前的研究基本上是先去除零价铝表面的氧化层，再利用零价铝/空气系统氧化降解污染物质。本研究则利用未做任何表面预处理的零价铝，以硝基苯为初始模型污染物进行还原降解，并且利用零价铝对于偶氮染料酸性橙7也得到成功的还原降解。 (1)研究了在酸性(pH=1.0-4.0)和碱性(pH=8.0-12.0)条件下，未做表面处理的零价铝对硝基苯的还原效果。结果发现利用未做表面处理的零价铝还原硝基苯，需要很强的酸性和很长的诱导时间才能发生还原反应(pH≤2.0)，还原效果非常微弱。在碱性条件下零价铝虽然未做任何处理，却非常容易与硝基苯发生还原反应产生苯胺;而且，在碱性条件下零价铝与硝基苯的还原反应不需要诱导时间，在10min以内基本完成;还原反应需要在pH≥11.0才能发生，并且随着pH的升高，还原效率得到进一步的提高。同时不论在碱性还是酸性条件下，零价铝对于硝基苯的还原效果都是随着零价铝粒径的增大而减小。 (2)研究了在碳酸钠/碳酸氢钠缓冲溶液下，未做表面预处理的零价铝对硝基苯的还原。在零价铝碳酸钠/碳酸氢钠体系中，表面氧化层也能够被有效去除掉，进而给硝基苯提供电子，将其还原产生苯胺。在缓冲溶液存在的情况下，零价铝能够更好的还原硝基苯，比同pH的非缓冲碱性溶液效果更好，而且适用的pH范围更大，在pH=10.3时就能将硝基苯进行还原，同时零价铝对于硝基苯的还原降解效率随着零价铝粒径的减小而升高。根据诱导时间和还原反应中pH的下降结果可以得出结论，由于缓冲溶液能够维持比较稳定的碱性，更有利于零价铝的表面氧化层去除，从而使零价铝还原降解硝基苯的效果更好。 (3)研究了温度对于未做表面预处理的零价铝在不同pH下对于硝基苯的还原。实验发现温度能够加速零价铝表面的氧化层的腐蚀，使得零价铝得以更好的还原硝基苯。而且温度的升高还能够缩短零价铝还原硝基苯的诱导时间，并且在碱性条件下能够拓宽反应所适用的pH范围，使得零价铝在8.5-10.0之间也能够还原硝基苯。 (4)由于零价铝在碱性条件下能够有效地还原硝基苯，故在此基础上进行了利用零价铝碱性体系对于典型偶氮染料进行还原去除的实验，结果发现该体系对于酸性橙7也具有很好的还原降解效果。 综上，未做任何预处理的零价铝在碱性条件下还原降解有机污染物的方法是可行的。尤其是在碱性碳酸钠缓冲溶液条件下，零价铝能够对于有机污染物质取得很好的还原降解效果，这为零价铝在水处理应用的方面提供了新的思路。
水处理;零价铝;有机污染物;还原降解作用
中国海洋大学
硕士
环境工程
杨世迎
2015
中文
X703.1
65
2016-03-30（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）