渤海和北黄海中四种挥发性卤代烃的分布与通量研究
挥发性卤代烃VHCs(Volatile halocarbons)是大气中重要的痕量温室气体和臭氧层破坏者，在全球气候变化和生态环境等方面起着重要作用。海洋是大气中VHCs的重要自然排放源，尤其是近岸海域，面积虽然只占了整个海洋的一小部分，但对海洋温室气体释放的贡献较大。因此开展典型的近岸海洋环境中VHCs的生物地球化学研究，对在全球尺度上准确地估算海洋对大气VHCs的贡献和对气候变化的影响具有重要意义。 本文以中国代表性的陆架海—渤海和北黄海为研究目标，研究了这些海域海水中常见的4种VHCs的浓度分布特征和季节变化，对海-气通量的时空变化进行了分析，并初步探讨了各种影响因素，为估算中国海域对全球大气和环境变化的贡献提供了科学的依据。同时本论文首次探讨了底层海水和沉积物间隙水中4种VHCs的浓度，为讨论沉积物—海水界面提供了科学依据，同时为更好地讨论海水中VHCs的来源和去除提供科学依据。本论文的主要研究结果如下: (1)分别在2013年11月（秋季）和2014年4月（春季）对渤海和北黄海海水中4种VHCs进行了现场调查。结果表明，秋季渤海和北黄海表层海水中CHBr2Cl、CHBr3、C2HCl3和C2Cl44种VHCs的浓度分别是7.03(4.23～12.63)pmol/L、19.61(5.99～55.00) pmol/L、20.37(1.68～58.25) pmol/L和41.03(10.84～96.94)pmol/L。春季CHBr2Cl、CHBr3、C2HCl3和C2Cl44种VHCs的浓度分别是12.77(0.39～35.64) pmol/L,26.92(3.01～67.41) pmol/L,32.83(10.48～97.49)pmol/L和25.18(15.76～45.18)pmol/L。各种VHCs之间以及VHCs与环境参数之间的相关性分析表明，秋季航次只有C2HCl3与C2Cl4表现出明显的相关性，春季航次除C2HCl3与C2Cl4表现出的相关性以外，CHBr2Cl与CHBr3之间也表现出相关性，CHBr2Cl与盐度之间以及C2HCl3与温度之间都呈现负相关性。季节变化方面，CHBr2Cl、CHBr3和C2HCl3浓度春季高于秋季，而C2Cl4则表现为秋季高于春季。 (2)秋季和春季垂直断面的分布研究表明，不同VHCs浓度垂直分布不同，VHCs在垂直浓度上表现为表层和底层浓度大于中层浓度的特征，VHCs的周日变化表现出双峰双谷的特征。4种VHCs浓度最高值出现在中午前后，可能与生物生产和光化学来源有关，而在夜间的较高值可能是呼吸作用、浮游动物摄食及潮汐作用共同作用的结果。渤海和北黄海秋季和春季4种VHCs的海-气通量变化范围都比较大，秋季4种VHCs在渤海和北黄海的海-气通量分别为CHBr2Cl36.28(0.13～109.54)、CHBr385.96(-8.9～308.61)、C2HCl3191.71(0.10～386.67)、C2Cl4285.14(0.19～914.85) nmol/m2·d。春季4种VHCs在渤海和北黄海的海-气通量分别为CHBr2Cl47.17(-1.16～178.82)、CHBr356.63(-24.07～356.70)、C2HCl3162.56(2.23～977.83)、C2Cl4104.37(1.64～398.39) nmol/m2·d。海-气通量的计算结果表明，调查海域在调查期间是4种VHCs的源。 (3)秋季和春季同时对底层海水中4种VHCs进行了现场调查。结果表明，秋季底层海水中CHBr2Cl、CHBr3、C2HCl3和C2Cl4的浓度分别为6.32(3.86～13.27)pmol/L、18.83(3.24～43.10) pmol/L、32.05(0.23～211.87) pmol/L和43.70(13.05～154.40)pmol/L。春季底层海水中4种VHCs的浓度分别为12.62(0.49～37.71)pmol/L、23.12(4.74～82.56) pmol/L、26.85(8.42～67.68) pmol/L和24.03(14.41～45.05)pmol/L。 (4)本文对秋季和春季沉积物间隙水中VHCs的浓度分布进行了现场测量。结果显示，秋季沉积物间隙水中4种VHCs的浓度分别为17.38(5.10～61.00)、48.53(4.49～138.16)、46.00(14.72～177.60)、35.57(20.57～83.59) pmol/L。而春季沉积物间隙水的浓度分别是19.37(1.34～70.66)、36.87(0.27～91.48)、185.52(100.51～392.68)、75.18(21.38～193.98) pmol/L。CHBr2Cl和CHBr3的浓度在春季和秋季间隙水中相差不大。C2HCl3和C2Cl4在间隙水中的浓度为春季明显大于秋季。
海洋化学;挥发性卤代烃;浓度分布;海-气通量
中国海洋大学
硕士
应用化学
杨桂朋
2015
中文
P734.4
74
2016-01-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）