基于贵金属纳米结构的电化学葡萄糖生物传感研究
葡萄糖是人体能量的主要来源之一，也是血糖的主要成分，其实时、高效、快速检测对糖尿病人血糖的监测、病情的持续观察、及时治疗极其重要。在已报道的多种葡萄糖检测方法中，电化学生物传感以其独特的优势（响应快、灵敏度高、选择性好、成本低、易于携带等）被广泛开发并投入应用中。电化学葡萄糖生物传感主要分酶传感和无酶传感两类，两者各有优劣，而无机材料的加入可以在一定程度上大大提高传感器的相关传感性能。贵金属纳米材料具有其它无机材料不可比拟的优势，由于其大的比表面积、优越的导电能力、优良的催化性能及良好的生物相容性等，用于电化学生物传感可有效提高检测灵敏度和响应速度、加快电子传递、提高检测的选择性。本论文在前人的研究基础上开发并研究了基于贵金属纳米材料的电化学酶及无酶葡萄糖传感，主要分以下两部分: 第一部分制备了基于多孔金膜的电化学无酶葡萄糖传感器。首先以牛血清蛋白(BSA)为模板合成了Au@BSA的纳米微球，接着将该纳米微球均匀涂布在氟掺杂锡导电玻璃(FTO)上，采用“自下而上”的方法，通过焙烧得到了高表面积且低密度的金膜。经材料表征，该金簇膜具有由金纳米粒子和无序的三维分层孔相互交织而成的多孔结构。由此制备的电化学无酶葡萄糖传感器(金簇膜/FTO)对葡萄糖具有良好的直接催化作用，在低电位下实现了对葡萄糖的电化学检测，检测线性范围为10μM到10mM葡萄糖，最低检测限约为2μM葡萄糖。该无酶葡萄糖传感器还表现出了较高的灵敏度、良好稳定性以及抗干扰能力。一方面该工作为以蛋白质为模板一次成形合成贵金属或金属氧化物膜电极材料用于无酶直接电化学传感提供了一个有指导性的思路，另一方面该无酶葡萄糖传感器制备方法简单、成本低廉，易于实现大规模生产，因此在诸多领域有很好的借鉴价值和应用前景。 第二部分构建了一种基于金银异质纳米棒的电化学酶葡萄糖生物传感器。首先在乙二醇中以PDDA为媒介采用多元醇法一步合成了一种新型的金银异质纳米棒材料，该合成方法简单、可控且适于大规模生产。合成的金银异质纳米棒含量90％以上是银，且金纳米粒子完全嵌入银中，是典型的异质结构。接着通过将制得的金银异质纳米棒修饰到玻碳电极上构建了过氧化氢无酶传感，结果显示，在中性条件下该金银异质纳米棒对过氧化氢还原有良好的催化作用，且具有较好的重现性和稳定性。在此基础上通过修饰葡萄糖氧化酶，进一步构建了基于过氧化氢还原的电化学酶葡萄糖生物传感器。该酶葡萄糖生物传感实现了葡萄糖氧化酶的直接电化学，并在低电位、低pH条件下实现了对葡萄糖的快速灵敏检测。该酶葡萄糖生物传感器还具备较高的选择性、重现性及稳定性。常见干扰物质、其它相似糖类及高浓度氯离子都未对葡萄糖的检测产生干扰，因此该方法被用于人体血清实际样品的检测，结果显示出了很高的准确性和重现性。
电化学葡萄糖生物传感器;制备工艺;贵金属纳米结构;检测灵敏度
中国海洋大学
硕士
化学工艺
韩力挥
2015
中文
TP212.3
65
2016-01-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）