非稳态条件下东海内陆架泥质沉积物中硫和铁的早期成岩作用
硫和铁是海洋沉积物早期成岩过程中最重要的元素，直接影响沉积物中有机质的埋藏、各类微量元素的地球化学循环和自生矿物的形成。通常用理想稳态成岩模式解释其成岩循环过程。然而在东海内陆架，由于受波浪、潮流、风暴潮等频繁或周期性的水动力扰动及生物灌溉作用，表层约10 cm的沉积物发生再悬浮，形成活动层。从而导致东海沉积物中硫和铁的成岩循环及保留的地化特征不同于传统稳态沉积环境。本文利用化学提取法，系统分析东海两重力柱沉积物中总有机碳(TOC)以及固相硫和铁不同形态的深度分布特征，并结合培养实验条件改变后AVS、Spy、活性Fe(Ⅲ)和Fe(Ⅱ)的变化，探讨了沉积物中C、S、Fe早期成岩过程及关键控制因素，并比较分析了东海与热带海区活动泥中S和Fe的地化特征。得到以下主要结论: 1.DH5-1和DH7-1沉积物中TOC含量较低(～0.6％)，且随深度变化没有明显的增减趋势，反映了东海沉积物中有机质活性较低，成岩过程中有机质的降解不足以造成总体含量的深度变化。这是由于东海动荡的环境，沉积物再悬浮过程中有机质被快速氧化降解，导致有机质最终埋藏率低的结果。 2.两站点沉积物中AVS和S0含量均较低，固相硫主要以黄铁矿Spy形态存在(占总固相硫～85％)，其含量随深度的变化表明硫酸盐还原主要发生在10-40cm深度范围内，40 cm以下硫酸盐还原较弱，但一直存在并未消失。固相硫总体上较低的含量（8-40μmol/g）是东海活性有机质含量低和铁异化还原对硫酸盐还原的抑制共同造成的结果。沉积物中C/S比值平均为7.5，是全球陆架海洋沉积物平均值(2.8)两倍多，与淡水沉积物低硫化特征相似。从另一方面反映了东海内陆架沉积物中有机质活性低，导致硫酸盐还原作用较弱，进而影响了稳定态黄铁矿硫的形成。 3.DH5-1和DH7-1沉积物中高活性铁ΣFeHR含量在143-247μmol/g之间，其中50-80％被还原为Fe(Ⅱ)。DOP(＜0.06)、Py-Fe(Ⅱ)（分别为0.15和0.19）以及Sid-Fe(Ⅱ)（0.38和0.44）三个指标说明东海内陆架泥质沉积物中35-50％的还原态Fe(Ⅱ)以硫化物和碳酸盐之外的形式存在，例如自生铁硅酸盐矿物、蓝铁矿等。 4.东海Fecarb的大量存在(43.2-53.4μmol/g)意味着东海内陆架泥质区是铁异化还原发生的有利场所，具备铁异化还原发生的地化条件:富含活性Feox1和Feox2(138.9-191.8μmol/g)、有机质含量低且碳酸盐含量很高的非硫化亚氧缺氧的环境。虽然反复再生使Feox1和Feox2含量深度变化不大，但总活性在0-10cm深度范围内迅速降低，表明铁异化还原主要发生在表层约10cm的活动层内，据估算其对有机质厌氧矿化的相对贡献87％。活动层以下硫酸盐还原的加强（即使总体上还是很弱），也在一定程度上抑制了铁的异化还原，同时铁氧化物活性迅速降低，导致铁异化还原随深度快速减弱。 5.东海与热带活动泥中S的地化参数对比，均呈现总固相硫(TS)含量低和C/S比值高的特点，体现非稳态条件下弱硫化的环境特征。而还原硫赋存形态及δ34Spy的差异与活动层的发育规模有关:在活动层发育较弱的东海，沉积物中存在AVS和S0，δ34Spy亏损相当于开阔体系S同位素的分馏;而在活动泥层发育较好(＞50 cm)的热带海区，沉积物中不存在AVS和S0，由于32SO42-和34SO42-差异扩散，34Spy明显富集。 6.东海与热带活动泥中Fe的地化参数相比，相同的特征有:总铁(4-6.7％)、Fecarb（30-120μmol/g）和ΣFe(Ⅱ)（100-300μmol/g）含量都很高;大部分ΣFeHR成岩过程中被还原(Fe(Ⅱ)/ΣFeHR为0.4-0.9）;DOP(2-8％)、Py-Fe(Ⅱ)(＜0.3)都很低。东海高活性铁占总体比值(ΣFeHR/FeT～0.2)仅为热带海区(～0.44)的一半，这是温带地区较热带风化作用弱的结果。另外，东海沉积物中Fe(Ⅱ)以碳酸盐形式存在的比例Sid-Fe(Ⅱ)(0.3-0.54)高于热带海区(0.1-0.3)。
海洋沉积物;硫元素;铁元素;早期成岩作用;非稳态条件
中国海洋大学
硕士
海洋地质
范德江;朱茂旭
2015
中文
P736.211
73
2016-01-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）