东海陆架沉积物中硫、铁形态分析及其早期成岩作用
陆架海沉积物是有机质沉积及矿化的重要场所，也是早期成岩作用中能量转化和物质循环的重要载体。硫和铁的早期成岩循环直接影响海洋沉积物中C、P以及微量元素的循环和收支平衡，具有重要的地球化学意义。本文以东海陆架沉积物为研究对象：采集内陆架3个站点沉积物柱状样，用选择性提取法分别测定了酸挥发性硫(AVS)、元素硫(S0)和黄铁矿硫(Spy)含量及垂直分布；采集了30个站点表层沉积物样，运用序列提取法和Lord法分析了不同形态铁含量。通过以上分析，并结合总有机碳(TOC)、粒度和总铁(FeT)等参数，阐述了表层沉积物中铁主要形态的含量及空间分布特征、主要制约因素；揭示了柱样沉积物中硫和铁的成岩循环过程及两者之间的相互作用、C-S-Fe体系的相互制约关系。主要研究结果如下：
1、0702、0802和0803柱样中AVS、S0和Spy含量整体上随沉积物深度的增加而逐渐增加，并且在较深层的沉积剖面上AVS和S0的变化与Spy具有较好的对应关系，表明AVS和S0含量的增加有利于黄铁矿的形成。东海沉积物中总体上较低的AVS、S0和Spy含量是较低的活性有机质含量、较强的生物扰动和物理混合以及铁异化还原对硫酸盐还原的抑制作用等因素导致的。
2、0702、0802和0803柱样中黄铁矿化度(DOP)较低(0.62％～17.7％)，活性铁含量很高(65.3μmol/g～150μmol/g)，且在柱样深度范围内硫酸盐含量稳定，表明东海内陆架沉积物中，黄铁矿形成的限制因素不是活性铁含量，而是活性有机质的含量。
3、0702、0802和0803站点沉积物中活性铁对溶解态硫化物的缓冲容量很高(βL为75.3μmol/g～165μmol/g；βR为91.0μmol/g～272μmol/g)，表明在现有沉积条件下，沉积物中SO42-还原产生的硫化物会快速与活性铁氧化物反应，不会在孔隙水中大量积累及向上覆水体扩散，因此不会对底栖生态系统造成威胁。
4、东海表层沉积物中TOC、FeT和黏土组分三者之间有很好的空间耦合性，表明TOC和FeT的空间分布主要受黏土组分的控制，陆源细粒矿物和黏土颗粒表面的铁氧化物是FeT的主要来源。
5、东海表层沉积物中铁形态的含量依次为FePR>FeU>FeO2>Femag>Fecarb+AVs>FeO1>Fepy。FeO1和FeO2的空间分布也主要受黏土组分控制。沉积物表层较氧化的环境和不稳定的动力学条件限制了Fecarb+AVs和Fepy的生成和积累，导致其含量很低。Fecarb+AVS、Fepy和Femag三者与粘土组分在空间上的不耦合主要是三者的低含量、Fepy和Femag复杂粒度效应等因素导致了其含量对黏土含量变化的不敏感。
6、由于部分FeHR在长江河口的凝絮和沉淀，东海表层沉积物中FeHR平均含量明显低于长江颗粒物，但与全球海洋沉积物相当；FePR的平均含量明显高于世界陆架沉积物中的含量，但与全球河流颗粒物相当，仅略低于长江颗粒物中的FePR含量，表明东海表层沉积物中FePR主要受长江颗粒物的控制；FeU的平均含量远低于世界陆架沉积物中的含量，可能是继承了长江悬浮颗粒物中FeU低值特征的结果。
7、以粘土含量、TOC、FeT和Al等沉积物地球化学调查中的常规调查参数作主变量，运用多元线性回归方法可简便、且较可靠地估算东海表层沉积物中不同活性铁(Fe(Ⅲ)HR、FeHR和FePR)含量，可减少实际分析中的工作量。
东海沉积物;硫化物;黄铁矿;活性铁;早期成岩作用
中国海洋大学
硕士
分析化学
朱茂旭
2012
中文
P736.2
77
2012-12-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）