粒状多孔镁铝复合氧化物的制备及其对无机阴离子的吸附性能
本论文在实验室前期工作的基础上，通过改性成型法和直接合成法制备了粒状多孔镁铝复合氧化物(GP1-Mg3.3AlO4.8和GP2-Mg3.1AlO4.6)。研究了其对水体中的无机阴离子(Cr(Ⅵ)、SCN-和SO42-)的吸附性能，克服了粉末镁铝复合氧化物吸附剂高分散、难回收和易堵塞的缺陷。
采用比表面积及孔径分析、X射线粉末衍射分析、扫描电镜分析、红外光谱分析和热重-差示扫描量热分析等方法对这两种新型粒状多孔镁铝复合氧化物进行了结构表征。结果发现，改性成型法保留了Mg/Al-LDH的层状结构，当镁含量增加时，层板电荷密度减小，弱化了层板与层间阴离子的作用，层间距增大，GP1-Mg3.3AlO4.8中并不存在Al2O3物相，Al嵌入到MgO的晶格中。GP1-Mg3.3AlO4.8和GP2-Mg3.1AlO4.6的比表面积分别为269.4 m2·g-1和206.3m2·g-1，前者的吸附性能稍优于后者，但后者合成步骤少，成本低。
静态吸附结果表明，Cr(Ⅵ)、SCN-和SO42-在GP1-Mg3.3AlO4.8和GP2-Mg3.1AlO4.6上的等温吸附过程均符合Freundlich等温式。在25～45℃范围内，Cr(Ⅵ)初始浓度为1000 mg·L-1时，GP1-Mg3.3AlO4.8和GP2-Mg3.1AlO4.6对Cr(Ⅵ)的吸附量分别为157.84～164.95 mg·g-1和82.22～141.72 mg·g-1；SCN-初始浓度为500 mg·L-1时，GP1-Mg3.3AlO4.8和GP2-Mg3.1AlO4.6对SCN-的吸附量分别为165.82～189.97 mg·g-1和160.64～184.44 mg·g-1；SO42-初始浓度为1000 mg·L-1时，GP1-Mg3.3AlO4.8和GP2-Mg3.1AlO4.6的对SO42-的吸附量分别为267.18～298.19mg·g-1和247.73～284.77 mg·g-1。GP1-Mg3.3AlO4.8和GP2-Mg3.1AlO4.6对Cr(Ⅵ)、SCN-和SO42-的吸附性能明显优于粉末Mg/Al-LDH的焙烧产物。伪一级动力学方程能很好地描述Cr(Ⅵ)在GP1-Mg3.3AlO4.8上、SCN-在GP2-Mg3.1AlO4.6上和SO42-在GP1-Mg3.3AlO4.8和GP2-Mg3.1AlO4.6上的吸附动力学过程；伪二级动力学方程能很好地描述Cr(Ⅵ)在GP2-Mg3.1AlO4.6上和SCN-在GP1-Mg3.3AlO4.8上的吸附动力学过程。两种吸附剂的再生性能较好，吸附-解吸四次后对Cr(Ⅵ)、SCN-的脱除率均在95％以上，对SO42-在67％以上。
动态吸附结果表明，初始浓度、流速、床层高度和溶液pH对穿透曲线均有影响，在最佳吸附条件下，GP1-Mg3.3AlO4.8和GP2-Mg3.1AlO4.6对Cr(Ⅵ)的饱和吸附量分别可达51.78 mg·g-1和51.30 mg·g-1；对SCN-的饱和吸附量分别可达56.32 mg·g-1和51.27 mg·g-1；对SO42-的饱和吸附量分别可达193.28 mg·g-1和182.86 mg·g-1。Yoon-Nelson模型能很好地预测Cr(Ⅵ)、SCN-和SO42-在GP1-Mg3.3AlO4.8和GP2-Mg3.1AlO4.6上的整个穿透曲线，而Bohart-Adams模型更适合于描述初始阶段的穿透曲线(ct/c0<0.5)。
上述结果表明，通过改性成型法和直接合成法制备的粒状多孔镁铝复合氧化物GP1-Mg3.3AlO4.8和GP2-Mg3.1AlO4.6对水体中无机阴离子Cr(Ⅵ)、SCN-和SO42-具有较好的吸附性能，因此两种吸附剂具有较大的工业应用价值。
镁铝复合氧化物;无机阴离子;吸附性能;制备方法;改性成型法;直接合成法
中国海洋大学
硕士
海洋化学
王海增
2012
中文
O611.62
93
2012-12-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）