水体溶解有机物的光降解及其对Cu<'2+>、Pb<'2+>结合能力的影响
溶解有机物(DOM)在控制水环境的物理、化学、生物性质中起着重要的作用。DOM的光化学反应不仅可产生具有环境和生物学意义的降解产物(如CO、CO2、CH4、甲醛、乙醛等)，而且可以改变DOM本身的化学组成、结构和物理化学性质，这必将引起DOM与污染物之间结合能力的改变，从而改变污染物的生物可利用性和生物毒性。因此，DOM的光化学降解既是影响全球碳循环，也是影响其本身和其它污染物的环境生态效应的重要过程。
本研究以Suwannee河溶解有机物(购自国际腐殖酸协会)为研究对象，考察了DOM在不同介质水溶液中的光化学转化行为及其对Cu2+、Pb2+结合能力的影响。以氙灯为光源，研究了该溶解有机物在不同浓度、不同光照强度、温度、溶液pH、硝酸盐和亚硝酸盐浓度、金属离子(Cu2+、Pb2+)浓度对溶解有机物光解的影响，并考察了在不同氧气浓度条件下照射过程对DOM结合重金属离子(Cu2+、Pb2+)能力的影响。主要结论如下：
1.DOM光降解过程分成两个不同的阶段：第一阶段约72小时左右，溶液中DOC含量随着光照时间增加呈直线下降；而72小时以后DOM光解速率迅速减小，DOM很难再被光解。
2.溶液pH对DOM的光解有明显的影响。pH越大，DOM的光解越快，且光解过程中溶液pH值呈下降趋势，可能是生成了酸性物质。
3.相同条件下，随着溶液温度升高，DOM光解速率加快。
4.光照强度对DOM光解速率具有显著的影响。光照强度越大，DOM降解越快；并且在光照的各个阶段，DOC的下降率与光照强度有很好的正相关性。在相同的光照强度下，光解速率则与DOC浓度呈反比。
5.DOM在天然海水中降解最快，在去离子水中降解最慢，降解速度的大小分别为去离子水<自来水<人工海水<天然海水。水体盐度起到了关键作用，盐度越大，越能促进DOM的光解。
6.NO3-和NO2-的添加对DOM的光解表现出一定的促进作用，但这种促进作用随添加浓度的增加而逐渐减小。低浓度下反而更能够促进其光解的进行。
7.在考察的两种金属离子中，Pb2+和Cu2+均表现出对DOM光解的抑制作用。
8.溶解氧对DOM的光解有显著促进作用。空气平衡条件下，α320(DOM在波长320nm处的吸光度)随着光照的进行呈指数下降；而在氧气饱和条件下，α320更趋向于直线降低。α320下降率与溶液中DOC的降低程度有很好的正相关性。
9.所有条件下DOM的降解都伴随着溶液pH的逐渐减小，但氧气饱和条件比空气平衡条件pH下降更明显，进一步表明氧气的存在促进了DOM光解和酸性组分的生成。
10.DOM光降解使其与Cu2+、Pb2+的结合系数不断减小，即单位浓度有机碳结合Cu2+、Pb2+的能力不断减小，表明光降解的发生破坏了原有DOM的结构。DOM光降解导致DOC浓度和与金属离子的结合系数双重下降，造成水体中自由态的金属离子浓度升高，对其毒性、迁移转化和生物可利用性都将产生重要的影响。
水体溶解有机物;光降解;光化学反应;环境生态效应;生物可利用性;重金属离子;结合能力
中国海洋大学
硕士
分析化学
李先国
2009
中文
X131.2;O644.12
75
2009-09-28（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）