青岛及黄海大气颗粒态无机氮分布研究
本论文采集了2007年6月～2008年2月青岛近海、2007～2008年北黄海4个航次以及黄海千里岩岛的大气气溶胶样品，运用离子色谱法(IC)分析了颗粒物中的无机氮组分，探讨了青岛及黄海大气颗粒态无机氮组分的浓度和粒径分布特征，考察了天气条件对其分布的影响。
青岛地区2007-2008年间，颗粒物浓度的季节分布为春季(均值257.82μg/m3)>冬季(均值207.72μg/m3)>秋季(均值154.54μg/m3)>夏季(均值143.78μg/m3)。NO3--N的浓度变化趋势与大气颗粒物浓度相似，2008年春季最高，均值为4.54μg/m3，2008年夏季最低，为1.66μg/m3。而NH4+-N浓度季节分布与颗粒物、NO3--N浓度分布有所不同，冬季最高(7.90μg/m3)，夏季最低(2.89μg/m3)。天气过程对于气溶胶浓度分布有着很大的影响。颗粒物浓度，NH4+-N与NO3--N浓度在晴朗天气下均最低，颗粒物浓度在沙尘天气下最高，而NH4+-N与NO3--N浓度在雾天最高。
采暖开始后，颗粒物浓度及无机氮浓度均有明显增加，采暖期颗粒物、硝酸盐和铵盐的平均浓度较采暖前分别增加了82％、79％和48％。采暖期晴天颗粒物浓度高于采暖前，但晴天NH4+-N和NO3--N浓度却低于采暖前，主要是由于青岛采暖期晴朗天气一般受来自中高纬西北气流控制，而颗粒态无机氮主要来源于当地排放的NH3，NOx，HNO3气体等前体物质转化形成的二次气溶胶，长距离传输对其浓度的影响不明显；采暖期雾天样品颗粒物浓度和NH4+-N、NO3--N浓度均比采暖前浓度增加了1-2倍，主要由于雾天高湿度有利于颗粒态无机氮组分的生成，同时雾天不利于污染物的扩散。大风降温天气下颗粒物以及无机氮组分浓度值与之前所采集样品相比有明显降低。
大气颗粒物的粒径分布在采样期间内均呈现双峰分布，积聚模态的峰值出现在0.65～1.1μm范围内，粗粒子模态峰值出现在3.3～4.7μm范围内。NH4+-N粒径分布均呈现单峰分布，峰值出现一般出现在0.43～1.1μm范围内。NO3--N的分布与颗粒物相似，呈现双峰分布，主峰值出现在积聚模态上，在0.65～1.1μm粒径范围内，粗模态峰值出现在3.3～4.7μm粒径范围内。颗粒物浓度除夏季细粒子所占比例相对较高外，其它季节粗细粒子上所占比例大概一致。NH4+-N主要分布于细粒子上。NO3--N的粒径分布有着明显的季节差异，细粒子所占比例夏季最低，秋季次之，冬季最高。
北黄海海区四个季节大气颗粒物样品的海上调查可以看出，颗粒物浓度的季节分布特征为春冬季较高(分别为春季168.30μg/m3，冬季158.46μg/m3)，秋季次之(115.51μg/m3)，夏季最低(63.81μg/m3)。海上大气气溶胶中的无机氮占颗粒物总质量浓度的1.98～13.64％，其中NH4+-N和NO3--N为无机氮组分的主要贡献者，浓度分别在0.66～25.76μg/m3和0.03～13.89μg/m3之间。NH4+-N在总无机氮中所占比例最大，在48.21～96.26％之间，而NO2--N仅在个别样品中占到极小比例，其它样品中均未检出。北黄海海区颗粒物中总无机氮组分浓度的季节分布与颗粒物浓度分布趋势有所不同，为冬季>春季>秋季>夏季。无机氮组分在颗粒物中所占比例冬季明显比其它三个季节高。
2006年秋季千里岩岛的大气颗粒物浓度季节分布与青岛相同，均为冬季>秋季，但浓度值要小于陆地以及北黄海采集样品。秋季颗粒物平均浓度为95.84μg/m3，浓度范围在41.41～243.19μg/m3之间。NH4+-N与NO3--N变化趋势与颗粒物浓度相近，秋季浓度平均值分别为1.96、1.25μg/m3，浓度范围在0.80～3.78μg/m3和0.70～2.90μg/m3之间，冬季浓度平均值分别为3.80和2.24μg/m3，浓度范围分别在1.27～5.71μg/m3和0.84～4.16μg/m3之间。秋季NO2--N均未检出，而冬季的低温不利于NO2--N向NO3--N转化，因而冬季NO2--N在三个样品中检测到较低浓度。秋冬季颗粒态无机氮组分占颗粒物总质量的2.90％～7.68％，与陆地样品相比所占比例较小，NH4+-N占总无机N的质量比例在56.56～71.73％之间，亦比陆地上的小。
青岛近海;黄海;大气气溶胶;颗粒态无机氮;积聚模态
中国海洋大学
硕士
环境科学
高会旺;祁建华
2009
中文
X513;X55
62
2009-09-28（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）