胶体镍催化剂的制备及催化肉桂醛加氢反应的研究

赵燕燕

中国海洋大学

摘要：

本文主要研究了胶体镍的制备条件，并探索了胶体镍的制备条件对其催化肉桂醛加氢反应的影响。通过对制备条件的优化，以乙二醇作溶剂，水合肼作还原剂，在较低温度(<100℃)且无氮气保护下制得了高分散、窄分布并能在空气中稳定存在的胶体镍催化剂。研究表明催化剂的制备条件，如反应物初始浓度、体系pH值、还原剂用量、还原温度、反应时间、加料方式等均会对产物的粒径和形貌产生影响，确定了胶体镍的较佳制备条件为：[Ni<'2+>]=5.0×10<'-3>mol·L<'-1>；[NaOH]=5.0×10<'-3>mol·L<'-1>；[N<,2>H<,4>]=5.0×10<'-2>mol·L<'-1>；还原温度90℃；含Ni<'2+>的溶液缓慢滴加到含NaOH和。N<,2>H<,4>的混合液中，反应时间3hr。在较佳胶体镍制备条件下，研究了不同溶剂对胶体镍催化剂制备的影响，并发现加入适量的高分子聚合物PVP([PVP单体]=5.0x10<'-3>mol·L<'-1>)可以有效地改善粒子的团聚性，得到形貌较好且呈圆球状的胶体镍粒子。将制得的胶体镍催化剂用于催化肉桂醛加氢反应，发现其具有良好的催化活性，同时比较了不同制备条件对胶体镍催化剂催化活性的影响。另外，采用密度泛函(DFT)方法对肉桂醛分子以O原子端立式在金属Ni(100)面的吸附状态进行理论研究，发现肉桂醛与镍簇发生较强化学相互作用，O上的孤对电子与金属簇形成Ni-Oσ键，吸附活化了丙烯醛基的C=C双键，有利于肉桂醛发生加氢反应。

关键词：胶体镍催化剂;化学还原法;肉桂醛;催化加氢;密度泛函

授予单位：中国海洋大学

授予学位：硕士

学科专业：海洋化学

导师姓名：夏树伟

学位年度：2007

语种：中文

分类号：O643.3

页数：66

在线出版日期：2007-08-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）