零价铁联合过二硫酸盐降解水中硝基苯及机理研究
硝基苯被美国环保署列为优先控制污染物，对环境及人类都有极大的危害性。硝基苯由硝基和苯环组成，硝基是吸电子基团，导致自身的电子云密度下降；相对于难氧化，硝基苯容易被还原。 零价金属还原是近几年水处理领域的研究热点。零价铁属于化学性质活泼的过渡金属，是一种较强的还原剂。基于硫酸根自由基（SO4）的高级氧化技术是一种新型的水处理技术，强氧化性的SO4可通过热、光、过渡金属离子（比如Fe2+）等方式活化过二硫酸盐（PS）产生，其中Fe2+与PS组成类Fenton体系。 本研究针对水中硝基苯的特点，先利用零价铁将硝基苯还原，生成反应产物苯胺和二价铁离子（Fe2+）；PS被零价铁活化氧化，产生SO4，将苯胺氧化降解。通过时间的连续处理，将硝基苯结构上吸电子基团转变成亲电子基团，再充分利用反应产物Fe2+，结合PS发生类Fenton反应。具体研究内容如下： （1）考察了零价金属（铁、锌、铜、锰）及铁/锌、铁/铜双金属联合还原硝基苯的效果，发现单独使用零价铁具有最好的还原效果。利用零价铁还原硝基苯，随着零价铁投加量的增加，硝基苯剩余越少，反应产生的苯胺和Fe2+随之增加；在整个反应周期中，硝基苯的还原速率呈先增加后减少的趋势。反应体系的初始pH为酸性条件时，硝基苯的还原率最高。 （2）以硝基苯还原产物苯胺为目标污染物，利用零价铁-PS反应体系氧化降解苯胺，苯胺的降解量随着PS的投加量的增加而增加；体系pH呈酸性，利于Fe2+的产生，维持体系pH=9.2，催化降解PS的速率较慢；零价铁在体系中缓慢释放Fe2+，催化PS分解，增强了类Fenton反应的降解效果。 （3）研究将零价铁的还原和PS的氧化技术巧妙结合去除水中硝基苯。存在零价铁还原降解硝基苯、及零价铁（或Fe2+）催化PS氧化降解还原产物苯胺等反应。采用依次投加零价铁和PS的方式降解硝基苯，随着PS投加时间的推后，零价铁还原硝基苯产生更多的苯胺，加入PS后苯胺的氧化降解更彻底；硝基苯的还原随零价铁投加量的增加而增加，而还原产物苯胺的氧化随着PS投加量的增加而增加；体系初始pH主要影响零价铁对硝基苯的还原反应，而对苯胺的氧化反应影响不大，酸性条件利于硝基苯的还原。 （4）建立零价铁-PS连续运行体系，以Fe2+为媒介巧妙结合还原与氧化，能有效降解硝基苯。利用零价铁还原柱还原硝基苯，零价铁对不同浓度硝基苯还原效果均较好，随着流速的减慢及初始pH的降低，还原生成的苯胺越多，剩余的硝基苯越少。零价铁-PS连续运行体系中，初始的pH=3时，随着零价铁填量的增加，还原产物Fe2+随之增加，再投加PS后，最终的硝基苯剩余量基本没有变化，而还原产物苯胺随之减少，当C(Fe2+):C(PS)=4.76:3.6时，苯胺的降解率最高。
零价铁;过二硫酸盐;硝基苯;降解机制;水处理
中国海洋大学
硕士
环境工程
杨世迎
2013
中文
X703.5;X131.2
80
2013-09-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）