短链氯化石蜡在东海近海环境中的分布及迁移转化研究
作为斯德哥尔摩公约新增列名单中的一类化合物，短链氯化石蜡（short chain chlorinated paraffins, SCCPs）因其与已知的持久性有机污染物的相似性质而引起了国际社会的广泛关注。我国作为世界上氯化石蜡第一生产大国，在生产和使用氯化石蜡工业产品的过程中，不可避免的会有SCCPs的释放和污染，而这类有机污染物会随着大气和河流进行长距离迁移，最终沉积到海洋沉积物中。本文利用气相色谱-低分辨电子捕获负化学离子源质谱（Gas phase-electron capture negative ion low resolution mass spectrometry, GC-ECNI-LRMS）测定SCCPs的方法，测定了东海近海地区沉积物样品中SCCPs的含量水平，对我国近海地区的SCCPs的污染水平进行了初步研究。并进行了SCCPs在海洋沉积物环境中的空间时间分布趋势对比,以及对其迁移转化规律进行了研究。 本论文对SCCPs在东海的表层分布水平进行了研究，研究结果表明，SCCPs在长江三角洲和闽浙沿岸的含量水平为9.0-37.2 ng/g（干重），在国内外研究中处于较低的水平。其中，短碳链（C10+C11）和低氯代（Cl5+Cl6+Cl7）同族体呈现由沿岸边向远海、由海岸线向南逐渐增加的扩散趋势，显示出了比长碳链和高氯代同族体更好的水溶性和迁移能力。∑SCCPs和TOC的良好相关性（R2=0.402, p<0.05），表明SCCPs在沉积物中的迁移很大程度上受TOC影响。并且我们采用多种生物标志物指标来指示SCCPs在东海近岸的来源及迁移转化规律。生物标志物指标（TOCδ13C、∑C27+C29+C31 n-alkanes、TMBR和T-TOC）的分布趋势和 SCCPs显示出很好的相似性。SCCPs含量水平与陆源物质标志物指标∑C27+C29+C31 n-alkanes（R2=0.537, p<0.05）和T-TOC（R2=0.495, p<0.05）的良好的线性相关性表明SCCPs主要来源于长江输入并且主要沉积于长江三角洲和近岸地区。 为了研究SCCPs在东海的时间分布趋势，我们对东海闽浙泥质区柱状样T06进行了SCCPs的测定，沉积物中SCCPs的含量变化范围为9.38-41.55 ng/g，平均含量为22.88 ng/g，含量水平随深度的增加逐渐降低，并且与TOC显示出良好的相关性(R2=0.597, p<0.05)，表明SCCPs在沉积物中的垂直空间的迁移和埋藏中受TOC很大的影响。通过计算得到SCCPs的沉积通量为80.10-347.36μg/m2·y。从柱状样底部向上呈现逐渐增加的趋势，表明SCCPs在东海地区的输入逐年增加，同时显示了长江流域地区氯化石蜡使用量的逐年增加。SCCPs表层的沉积通量略高于北美等其它地区，主要是由于闽浙沿岸泥质区较高的沉积速率导致的。由于长距离的迁移以及大气沉降，检测到的SCCPs同族体主要以短碳链C10和低氯代Cl5-7为主。一方面表明了短碳链、低氯代同族体比长碳链和高氯代同族体具有更好的水溶性和迁移能力，另一方面也可能是SCCPs在沉积埋藏的过程中发生了脱氯作用。陆源物质标志物ΣC27+C29+C31n-alkanes与SCCPs显示出较好的相关性(R2=0.363, p<0.05)，表明SCCPs主要来自于长江输入，并且和陆源正构烷烃一样大部分沉积于东海内陆架地区。
气相色谱-低分辨电子;负化学离子源质谱;东海近海环境;污染水平
中国海洋大学
硕士
海洋化学
赵美训;赵宗山
2013
中文
P734
62
2013-09-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）