长江口-东海内陆架沉积有机碳的生物地球化学过程及生态环境演变历史的重建
陆架边缘海作为陆源和海源有机碳的主要储库，是陆海相互作用最重要的区域，在全球物质循环过程中发挥着十分重要的作用。本研究以长江口及其邻近的东海内陆架海域为研究区域，对该海域的20个表层沉积物、3根箱式柱状样和1根重力管柱状样中沉积有机碳和总氮含量、碳和氮稳定同位素组成、粒度组成、比表面积、210Pb活度及木质素和沉积绿素的含量进行了分析，研究了水动力分选过程对不同来源有机碳在沉积物中分布的影响，探讨了不同海域沉积有机碳早期成岩作用的差异，重建了研究海域200年来生态环境演变的历史。得到的主要结果如下: (1)使用基于蒙特卡洛模拟(Monte-Carlo，MC)的三端元混合模型，对长江口-东海内陆架表层沉积物中的沉积有机碳进行了计算，结果表明，海源有机碳是沉积有机碳的主要组成部分（64±11％），其相对贡献从河口的46％增加到外海的91％，陆地土壤来源有机碳和C3维管植物碎屑来源有机碳贡献则分别从36％下降到7％（均值27±8％）和从25％下降到2％（均值9±4％）。木质素含量高且粒径较大的新鲜C3维管植物碎屑主要沉积在河口区，而木质素含量较低、降解程度较高且主要吸附于细颗粒物上的土壤来源有机碳则可以被输运至更远的海域，表明水动力分选过程对陆源有机碳选择性输运的显著影响。 (2)长江口-东海内陆架表层沉积物中的沉积绿素主要由叶绿素-a（Chl-a，平均值71±83 nmol g-1 OC）、脱镁叶绿素-a(PHtin-a，平均值295±340 nmol g-1 OC)、脱镁叶绿酸-a(PHide-a，平均值185±151 nmol g-1 OC)、焦脱镁叶绿素-a(pPHtin-a，平均值156±69 nmol g-1 OC)、甾醇绿素酯（SCEs，181±112 nmol g-1 OC）和胡萝卜醇绿素酯（CCEs，87±39 nmol g-1 OC）组成，沉积绿素(Chlorins)含量在长江口和浙闽沿岸海域各存在一个高值区，表明长江冲淡水以及浙闽沿岸上升流来源的营养盐输运对上层水体初级生产的重要影响。Chl-a/叶绿素-a降解产物(pheo-a)比值在离岸较近的长江口最大浑浊带外缘、杭州湾湾口以及浙闽沿岸中北部具有高值区，可能是该水域水体中较短的颗粒物滞留时间和季节性的底层水体缺氧事件导致了这些海域具有较高的沉积色素保存效率。 (3)分析了近十几年来长江口-东海内陆架表层沉积物中δ13C和木质素含量Λ8的变化，发现两者具有不同的变化趋势。长江口-东海内陆架表层沉积物中Λ8含量在逐步降低，而长江口海域表层沉积有机碳δ13C值先从2000年的-24‰左右逐渐升高到2006年的-19‰左右，随后又降低至2011年的-23‰左右。三峡大坝的建设截留了部分陆源颗粒物从而导致木质素含量的降低，同时由于河水流速减缓和透明度的增加促进了流域内淡水浮游植物生物量增加，从而使更多的13C值更亏损的淡水浮游植物来源有机碳被输运入海。 (4)通过对长江口泥质区、浙闽沿岸泥质区以及外海非泥质区沉积柱状样中210Pb过剩活度以及有机碳、比表面积、木质素等生物地球化学参数的分析，发现不同沉积环境下沉积有机碳的早期成岩过程明显不同。长江口泥质区沉积物扰动最剧烈，具有最低的TOC/SSA比值（0.44±0.08 mg OC m-2），该海域再矿化过程中损失掉的沉积有机碳δ13C约为-25.1‰，表明陆源有机碳对未被有效保存组分的贡献最大。浙闽沿岸泥质区具有最高的有机碳损失率（45.0±15％），再矿化过程损失掉的沉积有机碳δ13C值约为-21.9‰，表明海源有机碳对未被有效保存组分的贡献更大，该海域具有较非泥质区更强的铁锰氧化物异化还原、SO42-还原等途径的成岩作用，导致了沉积物中TOC％、δ13C和Λ8自上而下呈现比较显著的逐渐降低的变化趋势。外海非泥质区沉积环境最为稳定，具有最高的TOC/SSA比值（0.55±0.12 mg OC m-2），表征该海域总沉积有机碳保存效率最高，该海域海源有机质损失率（约为32.7±14.5％）较高，表明沉积有机碳的再矿化过程以海源有机碳损失为主，该海域较弱的成岩作用对沉积有机碳垂向分布影响有限。 (5)通过对位于东海内陆架重力管沉积柱状样中元素组成、稳定碳同位素、木质素和沉积绿素的分析，发现自1970年以来，陆源有机碳相对贡献从41％降低至28％,同时木质素降解程度却逐渐升高(P/(S+V):0.12升至0.22;3，5-Bd/V:0.03升至0.09），其主要原因是长江流域建坝和其它人类活动引起的泥沙截留和水土流失增加。分析表明，木质素含量在0.35 mg100 mg-1 OC至6.92 mg100 mg-1OC间波动，其含量较低时期往往对应于长江流域的严重洪水事件（例如1998年长江大洪水灾害）和较弱的东亚冬季风（EAWM），而高值往往对应于EAWM盛行时期，这进一步表明水动力分选过程和区域气候变化对陆源有机碳自北向南选择性输运的显著影响。沉积绿素含量在663.4 nmol g-1 OC至74.9 nmol g-1 OC范围内变化，并随深度增加呈现指数型降低趋势。通过沉积绿素含量和降解模型拟合，反演了浮游植物生物量的历史变化，结果表明浮游植物生物量与长江河流营养盐输入通量历史变化无明显相关性，而对区域气候变化有较好的响应。当处于太平洋十年涛动(PDO)正/暖相位或者厄尔尼诺(El Ni(n)o)年时，该海域浮游植物生物量具有高值，而当处于太平洋十年涛动(PDO)负/冷相位或者拉尼娜(La Ni(n)a)年时，浮游植物生物量较低。该海域百年前发生的浮游植物生物量增加的主要原因可能是区域气候变化引起的富磷酸盐海水向该海域的入侵。
陆架边缘海;沉积有机碳;生物地球化学;生态环境
中国海洋大学
博士
海洋化学
于志刚;Thomas S.Bianchi
2015
中文
P736.21
173
2016-01-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）