胶州湾水体及沉积物中甲烷和氧化亚氮的生物地球化学研究
CH4和N2O是大气中仅次于CO2的重要温室气体，对全球变暖和大气化学有重要作用，海洋是大气中CH4和N2O的重要自然排放源，其中河口、海湾等近岸海域对温室气体释放的贡献很大。因此，对典型近岸环境中溶存CH4和N2O的生物地球化学进行研究，尤其是对其产生和消耗机制进行研究，对丰富全球大气中CH4和N2O的源汇通量清单和河口滨岸地区CH4和N2O生物地球化学理论等具有重要的意义。
本文选择受人类活动影响较大的胶州湾及其河口潮间带为研究区域，对胶州湾及周边典型潮滩沉积物中CH4和N2O的产生机制与释放通量进行了研究，同时对胶州湾水体中CH4和N2O的分布特征、源、汇进行了较为详细的研究。本论文的主要研究内容如下：
1.于2007年12月，2008年5月，9月和11月，2009年2月在胶州湾周边大沽河口和娄山河口潮滩采集沉积物进行培养以测定硝化、反硝化速率和沉积物-水界面CH4和N2O的交换通量。结果表明：胶州湾周边河口潮滩沉积物中的反硝化速率和硝化速率均呈现明显的季节变化和时空变化，反硝化速率明显高于硝化速率。大沽河口潮滩沉积物反硝化速率季节变化明显，春季最强，其次是秋季、夏季，冬季最弱：大沽河口潮滩沉积物一年中最强的硝化作用发生在春季，其次是秋季和冬季，而在夏季基本没有硝化过程发生。反硝化速率的季节变化主要受到温度和生物量的影响。根据大沽河口的面积、各季节反硝化速率值以及大沽河NO3-入海通量初步估算出大沽河口潮滩四个季节通过反硝化作用清除的入湾NO3-的比例分别为18％、5％、10％和2％。娄山河口潮滩沉积物夏季的反硝化速率高于冬季：硝化作用在夏季也基本不能发生。反硝化速率的季节变化主要是受到上覆水中NO3-浓度和有机质的综合影响。大沽河和娄山河口沉积物-水界面的N2O交换通量均呈现明显的季节变化和时空变化。在大沽河口，除冬季外，其他季节沉积物均向上覆水中释放N2O，而娄山河口无论是夏季还是冬季沉积物均向上覆水中释放N2O。从全年来看，两个潮滩的沉积物均表现为N2O的较强释放源。胶州湾周边河口潮滩沉积物中N2O主要来自于反硝化过程。大沽河和娄山河口潮滩沉积物一水界面CH4交换通量均呈现出明显的季节变化。大沽河口四个季节的沉积物均能从河口水体中吸收CH4，是水体和大气中CH4的净汇。娄山河口的沉积物在夏季和冬季由沉积物向水体中释放CH4，是水体和大气中CH4的净源。
2.自2007年12月到2009年2月间，对胶州湾以及周边河流、污水处理厂进行了多次调查，对水体中溶存CH4和N2O进行了研究。结果表明：胶州湾海水中溶存CH4浓度和饱和度存在明显的季节变化，均为夏季最高而冬季最低。而胶州湾表层海水中N2O浓度季节变化并不十分明显，其中以秋季最高，其他三个季节浓度相差不大，但海水中N2O饱和度季节变化明显，其中以秋季最大。胶州湾海水中溶存CH4水平分布呈现东部高西部低，北部高南部低的特点，N2O水平分布则呈现从湾东部沿岸和西北部沿岸向湾中部呈逐渐降低趋势。说明胶州湾溶存CH4和N2O浓度分布都受陆源输入的强烈影响。2008年4月进行的沉积物培养实验表明：胶州湾海域沉积物可以向水体中释放CH4和N2O，初步估算出胶州湾沉积物向水体中释放CH4和N2O的年度通量分别为(1.11×106)mol·a-1和(0.46×106) mol·a-1。胶州湾水体中生物活动净产生或消耗CH4和N2O的速率存在明显的季节变化和空间差异。胶州湾海水中的生物活动随季节和站位的不同既可能净产生CH4，也可能净消耗水体中的CH4，而各站位从全年看均可以净产生N2O，但是河口区要大于海湾中部的观测结果。初步计算了胶州湾水体中通过生物活动产生N2O总量，约为0.31×106 mol·a-1。胶州湾周边河流中溶存CH4和N2O浓度较高，初步计算了河流向胶州湾的年输入CH4和N2O的量分别为2.69×106 mol·a-1和0.25×106mol·a-1。定量计算出胶州湾周边污水处理厂每年向胶州湾输送的CH4和N2O量，分别为0.02×106 mol·a-1和0.29×103mol·a-1。因此胶州湾水体中溶存CH4的主要外部来源是河流输入，而溶存N2O的主要外部来源是河流与污水输入。胶州湾水体中溶存CH4和N2O的海，气交换通量有明显的季节变化，该海域一年四季均表现为大气中CH4的源，其中夏季最高，冬季最低。对于大气中N2O则表现为从冬季到秋季由汇转化为源。湾内不同区域的海.气交换通量也存在较大的差异，初步估算胶州湾每年通过海-气交换释放到大气中的CH4和N2O的通量分别为(10×106-17.4×106) mol·a-1和(0.76×106-1.40×106)mol·a-1。
胶州湾;水体沉积物;甲烷;氧化亚氮;生物地球化学;温室气体释放
中国海洋大学
硕士
分析化学
张桂玲
2009
中文
P632.4;P736.41
79
2009-09-28（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）